化学院学科建设标志性成果(十一)杨黎妮教授团队在《Angewandte Chemie International Edition》发表论文
发布时间:2025-09-08 浏览次数:
近日,辽宁大学化学院杨黎妮教授团队联合中石化北京化工研究院、北京大学等单位在期刊Angewandte Chemie International Edition(校A+期刊,中科院一区top,影响因子16.5)发表题目为“Amino Nests Boost Pd/SiO2 Single-Atom Catalysts for Efficient Selective Semi-Hydrogenation of Acetylene”的研究论文,文章第一署名单位为辽宁大学。
【论文简介】
乙烯作为化工行业最重要的单体之一,通常通过石脑油或乙烷的高温裂解生产。然而,在裂解过程中不可避免地会产生痕量乙炔,会毒化用于聚乙烯生产的催化剂。乙炔选择性加氢生成乙烯是去除痕量乙炔分子最有效的技术之一。在各种催化剂中,钯单原子催化剂(Pd SACs)因其在乙炔加氢反应中优异的乙烯选择性而受到广泛研究。然而,Pd SACs孤立的活性位点捕获和吸附乙烯富集流中痕量乙炔分子的能力有限,导致加氢活性相对较低。
为解决这一问题,研究团队设计了在氨基巢修饰的SiO2表面负载的钯单原子催化剂(Pd1/SiO2-NH2)。在该结构中,Pd单原子嵌入SiO2-NH2载体表面的氨基巢中。结合实验和密度泛函理论DFT计算表明,氨基巢能够从乙烯富集流中选择性捕获并吸附乙炔分子,促进关键的乙炔吸附步骤。氨基巢与Pd原子之间形成的Pd-N键促进了氢活化。在190°C下,Pd1/SiO2-NH2催化剂实现了乙炔完全转化,乙烯选择性达92%。其比活性高达1900.36 mol C2H2-1 molPd-1 min-1,超过了所有已报道的SACs。该工作建立了一种氨基巢辅助的单原子催化剂设计范式,实现了高效、选择性的乙炔选择性加氢反应。
【文章链接】
https://doi.org/10.1002/anie.202515937
【期刊介绍】
《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)是一本以化学-化学综合研究为特色的国际期刊。该刊由John Wiley and Sons Ltd出版商创刊于1962年,该期刊聚焦化学-化学综合领域的重点研究和前沿进展,及时刊载和报道该领域的研究成果,致力于成为该领域同行进行快速学术交流的信息窗口与平台。
【作者简介】
第一作者:张景旺,辽宁大学化学院2024级物理化学专业博士生,主要从事二氧化硅负载金属催化材料的研究。
通讯作者:杨黎妮,教授,博士生导师,辽宁省“百千万人才工程”百层次,辽宁省“兴辽英才计划”青年拔尖人才,沈阳市高层次人才“领军人才”。主要从事新型复合纳米材料在新能源和生命健康领域的研究。在Angewandte Chemie International Edition、Applied Catalysis B: Environmental等期刊上发表论文40余篇。主持国家自然科学基金3项、省部级项目5项。授权国家发明专利8项,转化2项。
化学院
2025年9月8日