近日，辽宁大学化学院韩正波教授团队与中国科学院福建物质结构研究所袁大强研究员合作，在国际顶级期刊Journal of the American Chemical Society发表题为“Topology-Directed Cage Engineering in MOFs for Efficient C₂H₂/CO₂/C₂H₄ Separation”的研究论文，辽宁大学化学院2023级博士研究生韩岳江为论文第一作者，中国科学院福建物质结构研究所袁大强研究员、辽宁大学韩正波教授为论文通讯作者。文章第一署名单位为辽宁大学。

【论文简介】

该研究提出了一种拓扑定向的原位组装策略，成功构建了具有定制孔结构的金属有机框架。以独特的笼-孔道soc拓扑框架为模板，研究人员创新地将传统节点和连接体的作用互换，采用构象灵活的六吡啶配体作为六连接节点，利用未完全配位的Cu²⁺作为五连接体，结合卤素阴离子（F^-, Cl^-和Br^-）作为两连接拓扑阻断剂，成功合成了三种具有前所未有的jcq拓扑网络的MOF材料（LNU-H1, LNU-H2, LNU-H3）。这些材料具有独特的“限域窗口-扩展空腔”协同结构，实现了线性通道的完全封闭，形成了具有吸附选择性窗口和扩展内腔的孤立笼型孔。实验结果表明，在常温条件下，LNU-H1对C₂H₂/CO₂/C₂H₄三元混合气体具有良好的分离效果。动态突破实验证实，即使在高湿（100% RH）条件下，LNU-H1也能一步从三元混合物中纯化高纯度乙烯（>99.95%）。该材料还表现出优异的稳定性和快速的可再生性。DFT计算揭示了笼窗区域的优先吸附机制。C₂H₂与硝酸盐离子和配体形成多重弱相互作用，产生比CO₂和C₂H₄更高的结合能。该研究不仅证实了拓扑定向孔隙工程方法的有效性，还为气体分离应用领域先进节能功能材料的开发提供了新思路。

【文章链接】https://doi.org/10.1021/jacs.5c05068

【期刊介绍】

《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society，简称JACS）是美国化学会（ACS）旗下最具影响力的旗舰期刊，自1879年创刊以来一直是化学领域的顶级学术刊物。该刊以发表具有高水平原创性和重要科学意义的研究论文著称，对投稿工作的创新性、完整性和学术价值有着极为严格的要求，通常只接受那些能够推动化学学科发展或解决重大科学问题的突破性研究成果。

【作者简介】

第一作者：韩岳江，辽宁大学化学院2023级博士研究生。主要研究方向为多孔材料的设计构筑及用于多组分气体分离研究。博士期间，发表SCI论文2篇。

通讯作者：韩正波，教授、博士生导师、化学院副院长，校学术带头人。辽宁省“兴辽英才计划”创新领军人才（辽宁特聘教授），辽宁省优秀博士/硕士学位论文指导教师。2008、2012、2016、2021年4次获得国家自然科学基金面上项目资助，2020及2023年度2次获得辽宁省自然科学二等奖（排名第一）。近年来，在J. Am. Chem. Soc., ACS Catal., J. Mater. Chem. A, Appl. Catal. B-Environ., Chem. Commun. 等国内外学术期刊上发表SCI收录论文100余篇。授权国家发明专利40余项。国际期刊J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Nat. Commun.、ACS Nano、Chem. Commun.等特邀评审专家。