“双碳”目标呼吁着各行各业都要减少二氧化碳的排放量，这对传统的石油能源领域更有着严格的要求。为了顺利过渡到能源低碳化、无碳化，发展更清洁的能源迫在眉睫。而液态有机储氢（LOCHs）能够在温和的温度下释放氢气，并且具有安全、高效运输氢气的优点而备受关注。液态有机氢载体在氢能的存储和应用领域具有重要意义，甲苯能够通过多步加氢还原为甲基环己烷，其具有毒性较低和氢存储能力较高的优势，故作为液态有机氢载体受到广泛研究。Ru等贵金属具有优异的加氢催化活性，但是价格昂贵且原子利用率低，阻碍了其应用。因此，发展具有高活性和高原子利用效率的贵金属催化剂成为巨大的挑战。

近日，辽宁大学化学院杨黎妮教授团队与北京大学、中科院金属研究所等单位合作，在活性中心结构与甲苯催化加氢反应活性之间的关系取得了新的研究进展，其相关研究成果以标题为“Fully exposed Ru clusters for the efficient multi-step toluene hydrogenation reaction” 发表在《Angewandte Chemie International Edition》(化学类一区top，校A+期刊，IF = 16.1，DOI：10.1002/anie.202415542)，文章第一作者为辽宁大学化学院博士研究生王悦。 

该研究采用沉积沉淀与浸渍法成功在纳米金刚石/石墨烯（ND@G）复合载体上合成了从单原子、全暴露团簇到纳米颗粒的一系列Ru催化剂，探究了它们在甲苯多步加氢反应中的结构演变。研究发现，由3个Ru原子组成的全暴露Ru团簇具有优异的催化性能与循环能力。此外，在相对温和的反应(100 ^oC，1.5 MPa)下，与单原子和纳米颗粒催化剂相比，它的TOF值高达9850.3 h^-1，远优于以前研究报道的催化剂。

密度泛函理论(DFT)计算结果表明每个全暴露的团簇内邻近Ru原子之间的协同作用促进了反应物的活化和产物的脱附，且在全暴露的Ru团簇上甲苯多步加氢反应的总能垒明显低于单原子和纳米颗粒催化剂，从而使其具有更高的活性。本工作对调控催化剂的尺寸、设计全暴露金属团簇催化剂用于甲苯多步加氢反应提供了重要的理论与实验基础。

【原文链接】https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202415542

第一作者：王悦，辽宁大学化学院2021级物理化学专业博士生，主要从事碳载金属加氢催化材料的研究。

通讯作者：杨黎妮，教授，博士生导师，辽宁省“兴辽英才计划”青年拔尖人才，辽宁省“百千万人才工程”百层次，沈阳市高层次人才“领军人才”。主要从事新型复合纳米材料在新能源和生命健康领域的研究。在Applied Catalysis B: Environmental 、Small 、Journal of Materials Chemistry A、Chemical Engineering Journal等期刊上发表论文40余篇。主持国家自然科学基金2项、省部级项目5项。授权国家发明专利8项，转化2项。