近日，辽宁大学化学院韩正波教授团队在国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition（校A⁺期刊，中科院一区top，影响因子17.6）发表题目为“Adaptive Corner-Pocket Channels in a Metal-Organic Framework for Acetylene Ultra-Fast Diffusion and Storage”的研究论文，文章第一署名单位为辽宁大学。

【论文简介】

乙烯是工业上最重要的基础化工原料之一，但在其生产过程中通常会伴生0.5%-3%的乙炔杂质。同时，高纯度乙炔的制备过程中也常常混入二氧化碳。因此，实现C₂H₂/C₂H₄和C₂H₂/CO₂的高效分离具有极其重要的工业价值。相比于高耗能的深冷精馏技术，基于物理吸附的气体分离技术更具节能优势。然传统的吸附剂面临着难以逾越的“鱼与熊掌”困境：刚性框架虽然能实现精准的分子筛分，但往往伴随着缓慢的扩散动力学和较低的吸附容量。柔性框架（如“开门”效应材料）虽有较高容量和较快扩散，但在混合气体中容易引发共吸附，从而牺牲了分离选择性。

为了打破这一存储密度-选择性的权衡，并在低表面积下提升存储密度和扩散速率，本研究提出了“通道工程”结合“准离散孔洞”的全新设计策略。该团队成功开发了一种低成本的锰基金属有机框架材料—Mn-dcbp，该材料独创性地采用了自适应的拐角-口袋通道结构。Mn-dcbp对C₂H₂的存储密度达到了1.02g/mL，这不仅打破了目前所有多孔材料的记录，甚至超越了乙炔在液氦温度（4.2 K）下的固态密度（0.837 g/mL），是两个大气压下乙炔安全压缩极限的48倍。动力学测试表明，C₂H₂在孔道内的扩散时间常数高达0.01863s^-1，不到两分钟即可达到97%以上的饱和吸附量，是目前多孔材料中报道的最快扩散速率。克服了传统吸附剂高温性能衰减的劣势，在75°C高温下依然保持了110.6 cm^3/cm3的C₂H₂优异吸附量。Mn-dcbp在乙炔/乙烯和乙炔/二氧化碳混合气分离中展现出卓越的穿透性能，即使在高温、高湿和高流速条件下仍能保持高分离效率。该材料完美克服了传统分子筛材料在扩散动力学和吸附容量上的局限，在保持极高分子筛分选择性的同时，实现了高存储密度与超快扩散动力学的协同统一。加上其廉价的原料和易于规模化生产的特性，Mn-dcbp在工业级乙炔存储与纯化中展现出巨大的商业潜力。

该研究基于结构-功能协同设计的理念，为开发兼具精准筛分、超快扩散和超高容量的下一代吸附材料指明了新方向。

【文章链接】https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.5562966

【期刊介绍】

《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)是一本以化学-化学综合研究为特色的国际期刊。该刊由John Wiley and Sons Ltd出版商创刊于1962年，该期刊聚焦化学-化学综合领域的重点研究和前沿进展，及时刊载和报道该领域的研究成果，致力于成为该领域同行进行快速学术交流的信息窗口与平台。

【作者简介】

学生一作：韩岳江，辽宁大学化学院2023级博士研究生，主要从事MOF在气体吸附分离领域的应用研究。

通讯作者：刘琳，教授，博士生导师，辽宁省“兴辽英才计划”青年拔尖人才，沈阳市领军人才。主要研究方向为多孔材料化学。近5年主持完成和在研国家自然科学基金项目1项、省部级项目5项。以第一/通讯作者在国内外学术期刊上发表SCI收录论文60余篇，多篇论文入选ESI-TOP 1%。2023、2024连续两年入选斯坦福大学发布的全球前2%顶尖科学家榜单。研究成果获得辽宁省自然科学二等奖、沈阳市十大优秀自然科学学术成果奖、辽宁省自然科学学术成果二等奖等奖项。

通讯作者：韩正波，教授、博士生导师，校学术带头人。辽宁省“兴辽英才计划”创新领军人才（辽宁特聘教授），辽宁省优秀博士/硕士学位论文指导教师。2008、2012、2016、2021年4次获得国家自然科学基金面上项目资助，2020及2023年度2次获得辽宁省自然科学二等奖（排名第一）。近年来，在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem., ACS Catal., J. Mater. Chem. A, Appl. Catal. B-Environ., Chem. Commun.等国内外学术期刊上发表SCI收录论文100余篇。授权国家发明专利40余项。国际期刊J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Nat. Commun.、ACS Nano、Chem. Commun.等特邀评审专家。