近日，辽宁大学化学院黄子航副研究员团队在水系铵离子存储的研究中取得新进展，在国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition（校A⁺期刊，中科院一区top，影响因子17.6）发表题目为“S-Scheme Charge Separation Enables Photocarrier-Regulated Aqueous NH₄⁺ Storage in g-C₃N₄@WO₃ Heterojunctions”的研究论文。文章第一署名单位为辽宁大学，黄子航副研究员为论文通讯作者，辽宁大学化学院2024级博士研究生张玥为第一作者。

【论文简介】

水系铵离子电池凭借安全性高、成本低、环境友好以及NH₄⁺扩散动力学快等优势，在可持续储能领域展现出巨大潜力。然而，目前NH₄⁺存储性能仍受到反应动力学缓慢和氧化还原能力不足的严重限制，光辅助策略能为克服上述局限提供有效途径。但传统单半导体电极中光生电子-空穴容易快速复合，导致有效载流子浓度不足和光能利用效率较低，制约了光辅助NH₄⁺储能性能的提升。

为解决这一问题，研究团队将g-C₃N₄@WO₃ S型异质结引入水系NH₄⁺储能体系，利用S型电荷分离实现了高效光转电能，并通过光生载流子有效调控NH₄⁺存储过程。g-C₃N₄与WO₃接触后发生费米能级对齐与能带弯曲，在异质界面处形成内建电场，从而驱动S型电荷分离过程。这种机制使氧化还原能力较弱的低能载流子优先复合，同时将具有较强还原能力的高能电子保留在g-C₃N₄上，将具有较强氧化能力的空穴保留在WO₃上，从而改善载流子分离效率与氧化还原能力。与此同时，显著的界面轨道耦合作用进一步诱导电子结构重排，增强NH₄⁺吸附并促进电子/离子传输。得益于S型电荷分离与界面电子调控的协同作用，g-C₃N₄@WO₃电极在光照条件下表现出显著增强的NH₄⁺存储性能。进一步结合电化学、光谱表征和理论计算，研究团队将光电效应与热效应分离，揭示了一种以光电为主导、热效应为辅助的协同机制，该机制同时提升了NH₄⁺的储存动力学性能和容量。本研究首次系统阐明了S型电荷分离在光辅助NH₄⁺存储的关键作用，为利用界面光载流子动力学调控水系铵离子存储过程提供了新的研究思路，为外部调控可逆离子储存提供了一种通用策略。

【文章链接】https://doi.org/10.1002/anie.3990578

【期刊介绍】

《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）是一本以化学-化学综合研究为特色的国际期刊。该刊由John Wiley and Sons Ltd出版商创刊于1962年，该期刊聚焦化学-化学综合领域的重点研究和前沿进展，及时刊载和报道该领域的研究成果，致力于成为该领域同行进行快速学术交流的信息窗口与平台。

【作者简介】

第一作者：张玥，辽宁大学化学院2024级物理化学专业博士研究生，主要从事水系铵离子电池电极材料的研究。

通讯作者：黄子航，辽宁大学化学院副研究员，沈阳市领军人才，辽宁省科技奖自然科学一等奖获得者，美国加州大学访问学者。主要从事电化学储能的研究工作，涉及水系铵离子电池、水系锌离子电池、质子电池、超级电容器等。以第一、通讯、共同作者在PNAS、Angewandte Chemie International Edition、Advanced Materials、ACS Energy Letters、Advanced Energy Materials、Nano-Micro Letters、Advanced Functional Materials、ACS Nano等国际知名期刊上发表SCI论文40余篇，其中ESI前1%高被引论文2篇，封面论文2篇。主持国家自然科学基金和省市校级基金等共11项，申请专利30余件，获得沈阳市自然科学学术成果一等奖1次，二等奖1次，优秀奖2次。